AbstractSingle-crystal superalloys have been popularly employed in high-temperature parts of gas turbines, such as blades. However, the welds of such alloys are highly susceptible to solidification cracking, which limits their applicability to high-temperature turbine blades. In this study, the effects of characteristics of weld solidification on solidification cracking susceptibilities (solidification brittle temperature range, BTR) were fundamentally investigated for the CMSX-4 single-crystal superalloy. We applied a transverse-Varestraint test procedure for both the linear and oscillated arc welds by changing the weld solidification characteristics, such as the degree of single crystal growth and formation of solidification grain boundaries. The BTR for the CMSX-4 alloy is 336 K for linear welding condition, whereas the values are 434 K and 342 K for 0.6 and 1.5 Hz oscillated welds. Interestingly, the BTR continuously increases with the weld oscillation frequency. By contrast, almost no changes in the weld mushy-zone temperature range are theoretically calculated for each welding condition via the diffusion-controlled Scheil model. The mechanism underlying the increase in BTR under oscillation welding is clarified based on the relationship between the achievement ratio of the weld single crystal growth and fraction of high-angle (>15°) solidification boundaries, which affect severe dendrite coalescence undercooling. The lower fraction of the high-angle weld solidification grain boundaries attributed to the superior achievement ratio of weld single crystal growth, which reduces the dendrite coalescence undercooling and BTR. Consequently, it enhances the solidification crack propagation resistance.
1. 서 론발전 및 항공 산업의 고도화에 따라 고온 고압의 극한환경에 사용되는 방향성 응고 (일방향 및 단결정) 니켈 초내 열합금의 중요성이 대두되고 있는 시점이다. 특히 블레이드, 베인 등의 가스터빈 핵심 고온부품들의 높은 신뢰성은 해당 산업의 지속적인 고도화에 필수적으로 확보되어야 하는 부분으로, 이를 위해서는 우수한 물성의 소재 개발 뿐만 아니라 가공부의 건전성 확보도 병행되어야 한다. 특히 상기 고온 부품들의 경우 신품 제조[1-5] 및 재생[6-8] 과정에서 용접 및 적층제조 공정의 적용이 활발하게 검토되고 있으나, 방향성 응고소재들의 경우 대부분이 난용접소 재로 알려져 있어 건전한 용접부 및 적층제조부 확보를 위해서는 소재 및 공정관점에서 다각도의 검토가 필요하다. 대표적인 일방향응고용 초내열합금으로 알려진 247LC합금의 경우, 용접용융부 (Fusion Zone, FZ)의 응고균열[1,2] 및 부분액상화영역(Partially Melted Zone, PMZ)의 액화균열[4,5] 발생이 문제시되는 것으로 알려져 있으며, 적층제조부에 있어서도 해당 고온균열은 빈번하게 발생하고 있다[9]. 247LC 합금 용접부의 고온균열 민감도 평가 정량결과에 따르면, 응고균열발생 온도범위(Solidification Brittle Temperature Range, BTR)는 400 K[2], 액화균열발생 온도범위(Liquation Cracking Temperature Range, LCTR)는 620 K[4]으로, 이는 용접 용융 및 응고 과정의 약 1000 K라는 온도범위에 걸쳐 고온균열이 발생되는, 고온균열 발생에 상당히 취약한 소재라고 할 수 있다. 대표적인 상용 단결정 초내열함금 CMSX-4, CMSX-10 등의 경우에도, 용접 및 적층제조부에서 상기의 고온균열이 발생하는 등 균열 민감도 저감에 대한 필요성이 보고되고 있으나[9,10], 결과론적 관점에서 균열 거동의 양상을 분석하고 판별하는 연구들이 대부분이며, 단결정 초내열합금 자체의 BTR 및 LCTR 등 용접 고온균열 민감도의 정량 평가 대한 기초 연구 결과는 비교적 부족한 실정에 있다.
한편 일방향응고 CM247LC[11,12] 및 단결정 CMSX4[13] 합금의 경우, 상기의 높은 용접 응고균열 민감도에도 불구하고, 단일 결정립 내 1000 mm/s 이상의 싱글모드 파이버 레이저 국소 조사를 통해 용융부 전체를 급속 에피택셜(단결정) 성장시킬 수 있으며, 그 결과 응고균열이 완전 억제될 수 있는 결과가 최근 보고된 바 있다. 해당 선행 연구결과로부터, 에피택셜 성장을 확보할 수 있는 동일한 초고속 레이저 조사 조건을 적용하더라도 용융 경로 및 모재 미세조직 상의 레이저 조사 국소 위치에 따라 용융부의 에피택셜 성장거동은 달라질 수 있으며, 특정 방위차의 응고결정립계에 고온균열 발생이 집중되는 등 응고균열의 억제와는 상반된 결과도 함께 보고된 바 있다 [11,13]. 이러한 결과는, 초내열합금의 BTR은 용접 응고온도범위(Mushy Zone Range)와 높은 상관관계를 가진다는 기존의 이론과는 상반되는 결과로도 해석될 수 있으며[14], 특히 동일한 용접응고 온도범위를 가지더라도 응고 시의 결정성장 특성에 따라 응고균열 거동은 추가적인 영향을 받을 수 있음을 시사한다. 하지만 해당 가설에 대해서는 실험적 검증이 뒷받침될 필요가 있다.
2. 실험방법2.1. 사용재료본 연구에서 사용한 단결정 초내열합금 CMSX-4의 화학 성분을 표 1에 나타낸다. 단결정 주조된 봉상(직경: 17 mm, 길이: 220 mm)의 CMSX-4 소재에서 판상의 Varestraint 시험편(Length: 140 mm, Width: 15 mm, Thickness께: 2 mm)을 채취하였으며, 원활한 Varestraint 시험을 위한 시험편 치수확보를 위해 채취 시에는 단결정 주조방향<001>에서 임의의 방향에서 시험편을 채취하였다. 별도의 주조 후열처리는 실시하지 않았다.
2.2. Varestraint 시험단결정 CMSX-4 합금의 용접응고균열 민감도(BTR)를 정량평가하기 위해 횡방향 Varestraint 시험을 실시하였고, 그림 1은 Varestrant 시험기에 대한 모식도를 나타낸다. Varestraint 시험에는 가스텅스텐아크용접을 적용했으며, 특히 용접 용융부의 결정성장 거동에 차이를 부여하기 위해 직선용접 1종과 기계적 오실레이션 용접 2종을 각각 적용하였다. 용접 속도는 0.5 mm/s이며, 아크 오실레이션 진폭은 3 mm, 진동수는 0.6 Hz 및 1.5 Hz이다. 표 2에는 Varestraint 시험 조건을 요약하였다. 실체현미경을 이용해 Varestraint 시험부 표면의 응고균열 발생 양상을 관찰하였다. 고속 열화상카메라(A655sc, FLIR)를 이용해 응고균열 형성 위치의 온도분포를 실시간으로 측정하였고, 균열부의 응고 온도구배와 균열길이를 이용해 BTR을 도출하였다. Varestraint 시험 시 굽힘 변형률 부가 시점의 일시적 용융지 경계선 온도가 CMSX-4 합금의 액상선 온도와 일치하도록 열화상 카메라의 방사율은 0.6으로 설정하였으며, BTR 변환에 대한 상세한 절차는 기존 선행 연구와 동일한 방법을 적용하였다 [2]. 본 실험에서 사용한 열화상카메라의 세부 사양은 표 3에 요약하였다.
2.3. 미세조직 분석Varestraint 시험부의 응고균열 발생 거동은 주사전자현미경 (Scanning Electron Microscopy, SEM) 및 전자탐침미세분석기(Electron Probe Micro Analyze, EPMA, JXA8530F, JEOL)를 이용해 분석하였다. 용접조건에 변화 따른 응고 결정성장 거동은 후방산란전자회절기법(Electron Backscatter Diffraction, EBSD; Velocity Super, EDAX)을 이용해 분석하였다. EBSD 분석 샘플은 최종적으로 진동 연마 (Vibratory polishing with colloidal silica)를 적용하여 제작하였다.
3. 실험결과 및 고찰3.1. 단결정 CMSX-4 합금 Varestraint 시험부의 응고균열 거동
그림 2는 직선용접을 적용한 Varestraint 시험(부가 변형률: (a)0.25%, (b)0.33%) 결과를 나타낸다. 비드 표면에 고온균열의 발생이 확인되며, 부가변형률이 증가함에 따라 발생한 고온균열의 길이는 길어지고, 0.33%의 부가 변형률 조건에서 고온균열의 길이(4.12 mm)는 포화됨을 확인하였다. 그림 2(b)에 표시한 최장 길이의 고온균열 파면에 대한 SEM 관찰결과를 그림 3에 나타내었다. 채취한 파면의 전 영역에서 용접응고 방향으로의 덴드라이트 형성 및 액막(liquid film) 관여 흔적이 관찰되는 바, Varestraint 시험에서 발생한 균열은 모두 응고균열로 판별되었다.
3.2. 아크오실레이션 적용에 따른 BTR 변화
그림 5는 (a)0.6 Hz 및 (b)1.5 Hz 아크 오실레이션을 적용한 Varestraint 시험부 응고균열 발생 양상을 보여준다. 응고균열 발생위치와 오실레이션 경로를 동시에 표현한 모식도와 같이, 직선용접 Varestraint 시험 결과(그림 2) 대비 대부분의 응고균열은 단락된 양상을 보인다. 아크 오실레이션을 적용한 Varestraint 시험부의 BTR 도출방안에 대한 본 저자의 선행연구 결과를 토대로[2], 균열 전파의 각도성분이 보정된 최장 응고균열 발생위치 상의 온도구배를 측정하였고, 해당 결과를 바탕으로 응고균열 발생에 대한 고온 연성곡선(Ductility Curve) 및 BTR을 도출하였다. 그림 6은 해당 결과를 보여준다.
그림 6(a)는 직선용접, (b)는 0.6 Hz 및 1.5 Hz 오실레이션 용접 Varestraint 시험부(최장 응고균열 발생위치)의 온도이력 및 온도구배를 나타낸다. 직선용접의 경우 70.5 K/mm의 온도구배를 가지며, 아크 오실레이션을 적용 시, 그 값은 소폭 감소함을 확인할 수 있다. 이는 오실레이션 경로에 따른 선행 용융부의 재가열 현상에 기인한다 [2]. 해당 온도 구배를 바탕으로 각 용접조건의 고온연성곡선 및 BTR을 비교하였다 (그림 6(c)). 직선용접부의 BTR은 336 K이며, 아크 오실레이션 적용에 따라 BTR은 확대되는 결과를 명확히 확인할 수 있다(0.6 Hz: 342 K, 1.5 Hz: 434 K). 특히, 0.6 Hz 아크 오실레이션 용접 시의 BTR은 직선 용접부 대비 약 100 K 확대된 값을 나타낸다.
3.3. 단결정 초내열합금 용접 BTR 지배인자에 대한 고찰본 절에서는 용접응고 시의 온도범위 및 단결정 성장 거동, 고방위차 결정립계 분포, 덴드라이트 병합과냉도 관점에서 난용접성 단결정 초내열합금 용접 시의 BTR 변화 지배인자에 대해 다각도로 고찰하였다.
3.3.1. 아크 오실레이션 적용에 따른 용접응고 온도범위 변화 추정
그림 7은 Thermo-Calc(Database: TCNI9)를 이용한 용접 응고과정(solidification path) 및 응고온도범위 계산결과이다. 본 계산에는 냉각속도 변화에 따른 확산 거동 차이가 반영 가능한 속도론 소프트웨어(MOBNI5)를 연계시킨 Scheil 모델을 적용하였다. 표 4는 대표적인 계산 입력 조건을 요약하였다. 직선 용접 시의 용접응고 온도범위는 245 K(그림 7(a))이며, 0.6 Hz (그림 7(b)) 및 1.5 Hz (그림 7(c)) 오실레이션 용접의 경우 246 K, 247 K로 각각 계산되었다. 즉, 본 연구에서 적용한 3종의 용접 응고조건은, 동등 수준의 응고온도범위를 가지는 것으로 확인된 바, 그림 6(c)에서 설명한 최대 100 K의 BTR 차이에 대해서는 응고균열 부의 미세 응고편석 거동(그림 4)이 반영된 응고온도범위 변화가 아닌 다른 관점에서 검토할 필요가 있다. 일반적으로 다결정 초내열합금 용접 시의 BTR은 용접응고범위에 포함되는 값을 가지는 것으로 알려져 있으나[14], 그림 8 및 7(c)에 나타낸 CMSX-4의 응고온도범위와 BTR은 반대의 상관관계를 가지는 것 또한 다른 관점에서의 BTR 거동 고찰 필요성을 뒷받침한다.
3.3.2. 단결정 성장률 및 응고결정립계 방위차와 BTR 상관관계
그림 8은 (a)직선용접 및 (b)0.6 Hz, (c)1.5 Hz 오실레이션 용접부 표면의 EBSD 분석결과를 나타낸다. 분석위치는 Varestraint 시험부 표면에 표시한 최장 응고균열부이다. Image Quality(IQ) 및 Inverse Pole Figure(IPF), Grain Boundary(GB) 이미지에서 확인할 수 있듯이, 응고균열은 5° 이상의 고각결정립계에 집중적으로 위치하고, 직선용접 대비 다결정화 된 오실레이션 용접부에서 고각의 방위차와 응고균열 발생거동의 상관관계는 보다 명확히 확인할 수 있다. 인접 수지상의 성장에 있어 방위차에 따라 응고 최종단계의 액막 형성거동에 차이에 대해 보고한 Rappaz의 선행연구에 의하면 [15,16], 5° 미만의 저각방위차까지는 경우 인접 수지상 간에는 인력 작용으로 응고 최종 단계에서 액적(Liquid Droplet)형태의 잔류 액상이 형성되기 용이하며, 그 결과 응고균열에 대한 저항성이 높아지는 것으로 보고되고 있다. 하지만 CMSX-4와 같은 단결정 초내열합금에서는 약 6.9°부터 인접 수지상 간에 척력이 작용하는 임계 방위차로 알려져 있으며, 특히 해당 방위차부터는 얇은 액막(Liquid Film)의 형성과 함께 응고균열 발생 및 전파가 촉진되며, 이러한 거동은 15° 이상의 고방위차를 가질수록 심화되는 것으로 보고되고 있다 [10]. 따라서 EBSD 분석결과에서 확인된 응고균열 발생위치 (그림 8) 또한 선행연구와 일치하는 것으로 판단된다.
상기의 고방위차 응고결정립계 형성거동과 용융부의 단결정 달성률에는 근본적인 상관관계가 존재할 수밖에 없으며, 따라서 해당 거동과 BTR 변화와의 상관관계를 직접적으로 검토하였다. 본 연구에서는 단결정 성장률을 정량적으로 나타내기 위해 그림 8에 나타낸 Pole Figure(PF) 상의 Contoured Density 값을 사용하였으며, 그림 9는 (a) Contoured Density 값(단결정 성장률) 및 (b)15° 이상의 결정립계 분율과 BTR의 상관관계를 정리한 결과이다. 가장 높은 단결정 성장률(Contoured Density 값: 51.725)을 가지는 직선 용접부의 경우 가장 협소한 BTR을, 가장 낮은 단결정 성장률을 가지는 0.6 Hz 오실레이션 용접부가 가장 넓은 BTR을 나타내는 것으로 확인되며, 즉 단결정 성장률과 BTR 에는 높은 상관관계를 존재함을 명확히 알 수 있다 (그림 9(a)). 이러한 결과와 유사한 경향, 즉 15° 이상의 고방위차를 가지는 결정립계의 분율이 감소할수록 BTR은 축소되는 경향 또한 확인되었다 (그림 9(b)). 따라서 단결정 초내열합금의 경우, 그림 7과 같이 동등수준의 용접응고 온도범위를 가지는 용접 응고조건을 적용하더라도 약 100 K의 BTR 차이가 존재하는 것은(그림 6(c)), 용융부의 단결정 성장률과 고각의 응고결정립계 분율의 차이에 의존하는 결과로 판단된다. 더불어 본 연구에서 가장 단결정 성장률이 높았던 직선 용접부도 완전한 단결정 용융부로 판단할 수는 없기에(그림 8(a)), 보다 높은 단결정 성장률이 확보 가능한 용접 조건의 적용 시, 추가적인 BTR 축소가 가능할 것으로 사료된다.
3.3.3. 응고결정립계 방위차에 따른 잔류액상의 덴드라이트 병합과냉도 검토Lu et al.의 연구에 따르면 단결정 초내열합금의 적층제조 과정에서 인접 수지상 간의 방위차에 따라 최종 잔류 액상의 덴드라이트 병합과냉도 차이가 발생하며, 결과적으로 이에 따라 적층제조부의 응고균열 거동이 상이하다고 보고된 바 있다 [10]. 본 연구에서 적용된 Varestraint 시험의 특성 상, 평가된 BTR 또한 응고 최종단계에서 존재하는 잔류액상의 특성에 의해 그 값이 변할 수 있는 바, 그림 9에 나타낸 단결정 성장률 및 고각 방위차 분율에 따른 BTR 변화에 대해서는 덴드라이트 병합과냉도 관점에서 추가 고찰하였다.
덴드라이트 병합과냉도(△Tb)는 식 1, 2로 표현할 수 있으며, 특히 △Tb는 결정립계 에너지(γgb)에 의존하고, γgb는 결정립 간의 방위차 (θ) 함수로 표현될 수 있다 [10].
상기 식에서 γsl는 고상 액상 간의 계면에너지, △Sf 용융 엔트로피(Entropy of Fusion), δ는 확산계면 두께(Diffusion Interface Thickness), G는 전단 탄성계수, b는 버거스벡터(Burgers Vector), v 푸아송 비(Poisson’s Ratio), 그리고 θm은 최대 γgb를 가지는 θ이다.
그림 10은 본 연구에서 사용한 CMSX-4 합금에 대해 인접 수지상 간의 방위차에 따른 γgb 및 △Tb 변화를 계산한 결과이다. 그 결과, θ= 0°의 경우 대비, θ= 5°의 조건에서는 169 K의 덴드라이트 병합과냉도가 발생하며, 특히 θ= 15° (최대병합과냉도(△Tb max) 지점)에서는 332 K의 추가적인 덴드라이트 병합과냉도가 발생함을 확인할 수 있었다. 특히 △Tb max가 발생하는 지점의 과냉된 잔류액상 온도는 1257 K로 계산되었으며, 이를 그림 6(c)의 BTR 평가결과에 함께 표시하였다. △Tb max 가 존재하는 잔류액상의 온도는 0.6 Hz 오실레이션 용접조건의 확대된 BTR 영역에 정확히 위치함을 확인할 수 있다. 따라서 단결정 성장률이 낮아지고, 고각의 결정립계 방위차 분율이 증가할수록 BTR 이 확대되는 결과는 인접 수지상 간의 고각 방위차 발생에 따른 △Tb 증가에 기인한 결과로 판단된다. 더불어 Lu et al.의 연구에 따르면 △Tb 가 증가함에 따라 잔류액상의 형태도 액적에서 액막 형태로 변화하는 것으로 보고되고 있다 [10]. 따라서 고각 방위차 발생에 따른 BTR 확대에는 △Tb 증가에 따른 잔류 액막의 취약한 응고균열 전파저항성도 포함된 결과일 것으로 추정된다.
4. 결 론본 연구에서는 난용접성 CMSX-4 단결정 초내열합금 용접부 응고균열 민감도(BTR)를 기초적으로 검토함과 동시에, 용접 용융부의 단결정 성장률과 응고결정립계 형성 차이에 따른 BTR 변화 거동에 대해 평가, 용접응고 온도범위를 제외한 응고균열 민감도 세부 저감 방안에 대해 고찰하였다. 본 논문의 결론을 아래와 같이 요약하였다.
● 단결정 CMSX-4 합금의 BTR은 Varestraint 시험 용접시의 용융 경로에 따라 달라지는 것을 확인할 수 있었으며, 직선용접부 336 K, 0.6 Hz 오실레이션 용접부 434 K, 1.5 Hz 오실레이션 용접부 342 K로 각각 평가되었다.
● 확산거동 차이를 부여한 용접응고 온도범위 계산 결과, 용접 조건 변화에 따른 큰 온도범위의 변화는 확인되지 않았으며(직선용접부: 245 K, 0.6 Hz 오실레이션 용접부: 246 K, 1.5 Hz 오실레이션 용접부: 247 K), 따라서 약 100 K의 차이를 보이는 BTR 변화거동에 대해서는 용융부의 단결정 성장률과 고각의 응고결정립계 형성거동 관점에서 고찰하였다.
● 직선 용접부의 경우, 용접 용융부의 단결정 성장률이 높아지면서 고각의 방위차를 가지는 응고결정립계 분율은 낮아지며, 결과적으로 가장 좁은 BTR (336 K)을 나타내었다. 반대로, 0.6 Hz 오실레이션 용접부의 경우, 비교적 낮은 단결정 성장률과 함께 상당량의 고각 응고결정립계를 가지며, 결과적으로 가장 넓은 BTR 값으로 이어지는 결과를 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 고각의 결정립계가 응고 최종단계의 인접수지상간 덴드라이트 병합과냉도를 심화시켜 응고범위를 국소적으로 확대시키며, 또한 응고균열 전파에 취약한 잔류액막의 형성을 촉진시키기 때문인 것으로 사료된다.
● 동등수준의 용접응고 온도범위를 가지는 용접 공정 하에서 용접 응고균열 민감도를 최소화시키기를 위해서는, 가급적 높은 단결정 성장률의 확보가 필수적임을 확인할 수 있었다.
Acknowledgments본 논문은 산업통상자원부(No.20011103), 중소기업벤처부(No. RS-2023-00220876), 부경대학교(No.202301670001, 202314500001)의 지원으로 수행된 연구임.
Table 2.Table 3.Table 4.REFERENCES3. K. M. Kim, H. E. Jeong, Y. S. Jeong, U. Lee, H. Lee, S. M. Seo, and E. J. Chun, Korean J. Met. Mater. 59, 698 (2021).
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