1. 서 론
전기차(Electric Vehicle, EV)에 탑재되는 리튬 이온 배터리는 셀-모듈-팩 구조로 설계된다. 단일 배터리 셀은 버스바(Busbar)와 상호 연결되어 하나의 모듈을 구성하며, 실제 전기차에는 최대 수천 개의 배터리 셀이 탑재되는 것으로 알려져 있다. 대표적인 전기차 브랜드인 테슬라의 모델 S 85kW는 7104개, Roadster는 6831개의 원통형 셀로 구성된다[1]. 배터리 셀 형태에 따라 원통형뿐만 아니라 파우치형 배터리도 존재하며, 그림 1과 같이 리튬 이온 배터리의 종류에 따라 파우치 셀(Cu-Al) 및 원통형 셀(Cu-Fe)의 이종 소재 용접 기술이 적용된다. 상기 이종 용접에 대한 몇몇 선행 연구 결과에 따르면[2-4], 배터리 셀-버스바 용접 시 야금학적 관점에서 가장 핵심적인 용접성 문제는 응고균열이다. EV 배터리는 주행 중 진동, 충격, 열팽창 등의 환경에 노출되며, 배터리 용접부의 결함은 전기차의 안전성을 크게 저하하는 것으로 알려져 있다[5]. 따라서 수천 개의 셀-버스바 이종 용접 과정에서 발생하는 결함 또한 용접부의 기계적 성질 및 배터리 팩 전체의 전기적, 구조적 성능에 상당한 영향을 미칠 것으로 판단된다.
리튬 이온 배터리 버스바의 건전한 용접부 확보를 위해 다양한 용접 공정이 검토되고 있다. 각 공정은 접합 강도, 열영향부, 정밀도, 그리고 생산성 측면에서 장단점이 존재하며, 표 1은 대표적인 선행 연구들을 요약한 결과이다. 초음파 용접[6], 저항 용접[7], 아크 용접[8] 등이 검토되었다. 특히 레이저 용접은 타 공정과 비교하였을 때, 정밀한 용접이 가능하며 열영향부가 좁아 배터리와 같이 열 민감도가 높은 부품에 적합하며 고속으로 작업이 가능하여 생산성이 우수하다. 또한 소재의 빔 흡수율과 열전도율, 용융점, 두께 그리고 이종 접합 등 다양한 요구 조건에 맞추어 최적의 공정을 설계 및 적용할 수 있다. 대표적으로 고속·고밀도 싱글모드 레이저[9]와 두 가지 레이저 빔을 동시에 활용하여 안정적인 키홀 모드 용접이 가능한 듀얼빔 레이저[10], 구리, 알루미늄과 같이 레이저 빔 흡수율이 낮은 금속에 효과적인 단파장의 그린 레이저와 블루 레이저[11] 등이 있다. 용접부의 치수 정밀도와 생산성을 종합적으로 고려했을 때, 레이저 용접은 가장 선호되는 공정으로 평가받고 있으며, 전기차 제조에 실적용 되고 있다. 하지만 전술과 같이 레이저 용접부 또한 버스바 용접부에서는 응고균열 발생 등의 용접성 문제가 빈번하게 발생하므로, 이에 대한 공정적, 용접 야금학적 검토가 필수적으로 선행되어야 한다.
Park et al. [12]은 싱글모드 레이저를 이용하여 1000mm/s 이상의 고속 레이저 빔 스캔을 적용해 Cu-Steel 이종 용접 시 응고균열 거동을 검토한 바 있다. 수정된 방식의 Houldcroft 자기 구속시험을 통해 원통형 배터리 셀-버스바 이종 용접부의 응고균열 발생을 재현하였다. 그 결과 응고 균열은 약 450K의 넓은 용접 응고 온도 범위(Weld Mushy Zone Range)를 가지는 위치에 집중되는 것으로 보고되었다. 더불어 응고균열 발생 시점에는 약 95% 높은 수준의 Cu 미세 편석이 동반되는 것이 확인되었다. Park et al. [13]은 빔 흡수율 및 내구성 향상을 위해 Cu 버스바에 주로 적용되는 Ni-P 도금을 차등화된 두께(0, 10, 50, 100 μm)로 적용하여 용접부의 성분을 제어하고자 하였으며, 그에 따른 응고균열 및 기계적 성질 변화를 체계적으로 검토하였다. 실험 결과, Ni 혼입에 의한 Cu 응고 편석량 감소 및 응고 온도 범위 축소를 통해 응고균열을 억제할 수 있으며 10 μm Ni-P 도금 Cu에서 무균열 용접부를 확보할 수 있었다. 즉, Cu-Steel 레이저 용접 시, Cu의 응고 편석을 저감을 통해 응고 온도 범위를 축소함으로써 응고균열 현상의 억제가 필요함을 시사한다.
한편 Park et al. [12,13]이 사용한 싱글모드 레이저는 높은 에너지 밀도로 초고속 용접이 가능하다는 이점이 있지만, 매우 협소한 비드(평균 비드폭: 0.14 mm)를 형성하게 되어 용접부의 기계적 성질과 전기전도도에 부정적인 영향을 미칠 수 있으며 상부 소재가 Cu일 경우 낮은 빔흡수율로 불안정한 용접부를 형성할 수 있다. Sebastian et al.에 따르면[18], Cu-Steel 그린레이저 용접 시 Cu에 대한 높은 빔흡수율로 인해 일반적인 적외선(infrared, IR) 레이저에 비해 스패터, 기공 그리고 균열과 같은 결함이 감소하여 안정적 용접부를 얻을 수 있다고 보고하고 있다. 또한 Martin et al. [14]은 그린 레이저를 사용한 버스바 용접에서 레이저 출력과 용접 속도를 조절함으로써 용접 한계 조건을 설정하고 최적의 용접 프로세스를 제시한 바 있다. 이러한 선행 연구 결과는 그린레이저가 Cu-Steel 용접에 유리한 선택이 될 수 있음을 시사한다. 그러나 그린 레이저를 이용한 Cu-Steel 이종 용접부의 응고균열 현상에 대한 연구는 아직 부족한 실정이며, 타 레이저 소스를 이용한 버스바 용접성 비교 검토 결과도 부족하다.
본 연구는 Cu 소재에 대한 우수한 레이저 빔 흡수율을 가지는 그린레이저를 이용하여, Cu-Steel 원통형 버스바 용접성을 응고균열 관점에서 검토하였다. 특히 Cu에는 Ni-P 도금을 적용하여 용접금속의 성분 분포가 응고균열에 미치는 영향을 야금학적으로 검토하고자 한다. 해당 결과는 선행 연구의 싱글모드 레이저 용접 결과와 비교하여 배터리 버스바 용접 시 레이저 소스에 따른 응고균열민감도 변화 거동 차이점도 함께 제시하고자 한다.
2. 사용 소재 및 실험방법
2.1. 사용 소재
표 2는 사용 소재의 화학성분을 나타낸다. 고순도 C1100P Cu (너비:100 ×길이:30 ×두께: 5mm) 및 SS275 연강(너비: 100 ×길이: 30 ×두께: 5 mm)을 사용하였다. Cu 소재의 경우, Cu 소재의 낮은 빔 흡수율 및 도금층의 강도 확보를 동시에 고려하여 상하부 양면에 Ni-P 도금을 실시하였다. 용접성에 미치는 도금층 성분의 영향을 검토하기 위해 도금 두께는 양면 기준 10, 50, 100 μm 3종을 적용하였다.
2.2. 그린레이저 용접
그림 2는 (a) 그린 레이저 용접 시스템 및 (b) 시험편 배치에 대한 모식도를 나타낸다. 레이저 용접 시스템은 515 nm의 최대출력 2 kW 그린레이저 발진기(Trudisk2021, TRUMPF)와 원격스캐너(Intelliscan30, Scanlab), 용접로봇으로 구성된다. 배터리 버스바 용접 제조 과정상의 소재 배치를 고려해 상부 소재를 Cu, 하부 소재를 mild steel로 배치하였다. 1.6 kW 출력을 적용하였으며, 용입 깊이를 하부 소재의 30% 수준으로 일정하게 설정하기 위해, 레이저 빔 스캔 속도는 250 mm/s, 입열량은 6.4 J/mm으로 설정하였다. 그림 2(c)에 나타낸 바와 같이 레이저 용접에는 3종의 패턴 Linear, Spiral +Wobble, Circular +Wobble을 적용하였다. 표 3에는 그린레이저 용접 조건을 요약하였다.
2.3. 미세조직 분석 및 기계적 성질 평가
용접부 미세조직 분석에는 광학현미경(Optical Microscope, OM, DR IRM, Leica) 및 전자탐침미세분석기(Electron Probe Micro Analyze, EPMA, JXA-8530F, JEOL)를 사용하였다. 전단 인장시험을 통해 레이저 용접부의 기계적 성질을 평가하였다. 그림 2 (b)와 같이 전단 인장 시험편(용접부 기준 너비:20 ×길이:30 × 두께:10 mm)을 제작하였으며, 표 3에 기재된 용접 조건을 적용하였다. 변형속도는 3 mm/min을 적용하였으며 하중-변위 곡선에서 최대 인장하중을 기준으로 하중과 변위 값을 취하였다. 전단 인장시험은 각 조건별로 7회씩 반복 측정되었으며 평균값과 표준편차를 계산하여 결과값을 도출하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1. 그린레이저 용접부의 빔 패턴별 미세조직 및 응고균열 발생 거동
그림 3은 Linear 빔 패턴을 적용한 그린 레이저 용접부 단면의 후방산란전자(Back-Scattered Electron, BSE) 이미지 및 EPMA 성분분석 결과를 (a) 무도금 Cu, (b) Ni-P 10 μm 도금 Cu, (c) Ni-P 50 μm 도금 Cu, (d) Ni-P 100 μm 도금 Cu 순으로 나타낸 것이다. Ni-P 도금재의 경우, Cu 소재의 상하부에 Ni 및 P 도금 성분이 존재하고 있음을 표시하였다. 그림 4는 Spiral +Wobble 용접부, 그림 5는 Circular +Wobble 용접부 단면의 EPMA 성분분석 결과이다. 도금층의 두께와 관계없이 3종의 빔 패턴에서 비드 너비(Bead width)는, Linear 패턴(0.34 ± 0.020 mm), Spiral +Wobble 패턴(0.37 ± 0.040 mm), Circular +Wobble 패턴(0.40 ± 0.022 mm)으로 갈수록 소폭 넓어지는 경향성을 보인다. 이는 Wobble 패턴 적용에 의한 결과로 사료된다. 하지만 용입 깊이(Penetration depth)는 Linear 패턴(0.70 ± 0.011 mm), Spiral +Wobble 패턴(0.74 ± 0.030 mm), Circular +Wobble 패턴(0.76 ± 0.032 mm)으로 확인되었으며, 결과적으로 모든 용접패턴, 도금재 용접부에서 약 30%의 동등 수준 희석률을 가지는 것으로 확인되었다. 더불어, 모든 조건의 용접부에서 기공 발생 또한 상당히 억제된 결과를 얻을 수 있었다.
그림 6(Linear 패턴), 7(Spiral +Wobble 패턴), 8(Circular +Wobble 패턴)은 그림 3, 4, 5와 동일한 용접부에 대한 고배율 EPMA 분석 결과를 나타낸다. Circular +Wobble 패턴을 제외한 대부분의 패턴 및 도금층 두께 조건에서 용접금속 내의 응고균열이 명확히 관찰되었다. Linear 용접부(그림 6)에서는 무도금 Cu(그림 6(a))와 50(그림 6(c)) 및 100 μm(그림 6(d)) Ni-P 도금된 Cu에서 집중적으로 응고균열이 발생하는 결과를 보였다. 그림 7의 Spiral + Wobble 용접부에서도, 무도금 Cu(그림 7(a))와 50(그림 7(c)) 및 100 μm(그림 7(d)) Ni-P 도금된 Cu에서 응고균열이 집중적으로 발생하는 유사한 경향을 보였다. 이는 싱글모드 레이저를 적용한 선행 연구에서도 확인된 경향성이다[13]. 하지만 Spiral +Wobble 패턴에서는 Linear 패턴에 비해 균열 발생이 소폭 저감된 경향성 또한 추가로 확인할 수 있었다. Linear 및 Spiral +Wobble 용접부와는 달리, 그림 8의 Circular +Wobble 용접부에서는 무도금 Cu를 제외한 10, 50, 100 μm Ni-P 도금 Cu 용접부에서 응고균열이 억제된 무균열 용접부를 얻을 수 있었다.
응고균열이 발생한 용접 조건의 경우, 균열은 대부분 비드 내의 상하부 소재가 접한 계면부에서 발생하였으며, 특히 Ni-P 도금된 Cu의 경우에는 국소적으로 Ni 및 P 농도가 높은 영역에 균열이 위치하는 것을 확인할 수 있었다. 동일 용접 패턴 내에서는 비드 치수, 희석률, 기공률이 모두 동등한 수준을 확인할 수 있었으며, 이는 응고균열의 발생 정도가 용접부의 기계적 성질을 좌우할 것으로 추정된다. 따라서 3.2 절에서는 용접부의 기계적 성질 평가 결과를 통해 용접부의 응고균열 거동 및 민감도를 고찰하고자 한다.
3.2 그린레이저 용접부 기계적 성질 평가를 통한 응고균열민감도 검토
3.2.1. 도금층 두께 증가에 따른 빔 패턴별 응고균열민감도 변화 거동
본 절에서는 3가지 빔 패턴(Linear, Spiral +Wobble, Circular +Wobble)과 4가지 도금층 두께를 적용한 12종의 Cu-Steel 이종 용접부를 대상으로 전단 인장 최대 하중 및 최대 변위를 평가하여, 동일한 빔 패턴 내에서 도금층 두께따른 응고균열민감도를 검토하고자 한다. 그림 9는 Ni-P 도금 두께에 따른 Cu-Steel 레이저 용접부의 최대 하중 및 최대 변위 결과값을 (a) Linear, (b) Spiral + Wobble, (c) Circular +Wobble 빔 패턴별로 나타내었다. 빔 패턴에 따라 도금 두께 증가에 의한 기계적 성질 변화 거동이 상이함을 확인할 수 있다. 그림 9(a) Linear 패턴 용접부는 무도금 Cu 소재 조건에서 264 kgf의 최대 하중을 보였으며, Ni-P 10 μm 도금 Cu에서 최댓값인 273 kgf의 최대 하중을 보인 후 도금 두께 증가에 따라 그 값이 감소하여 Ni-P 100 μm 도금 Cu에서는 210 kgf의 최대 하중을 보였다. 최대 변위 값도 유사한 경향성을 확인할 수 있다.
그림 9 (b) Spiral +Wobble 패턴 용접부는 Ni-P 10 μm 도금 Cu에서 301 kgf의 최댓값을 가지며, 도금 두께 증가에도 최대 하중이 증가 또는 감소하지 않고 동등 수준으로 유지되는 결과를 보였다. 이는 그림 6, 7과 함께 설명한 각 패턴별 응고균열의 발생 거동과 일치하는 결과임을 알 수 있다.
그림 9(c) Circular +Wobble 패턴의 경우에는, 무도금에서 315 kgf의 최대 하중 값을 가지며, 도금 두께가 증가함에 따라 최대 하중은 지속적으로 증가하여 Ni-P 도금 100 μm 조건에서 최댓값 360 kgf을 나타내었다. 최대 변위 또한 Circular +Wobble 패턴에서는 도금 두께 증가에 따라 증가하는 하중 변화와 동일한 경향을 보였다. 따라서 Circular +Wobble 패턴 용접부의 경우도, 그림 8에서 설명하였듯이 도금층 두께가 증가하며 무균열 용접부가 확보되는 응고균열 억제 거동과 기계적 성질의 향상 거동이 일치하는 결과를 보였다. 즉, 그린레이저를 이용한 버스바 용접부 응고균열민감도는 동일 패턴 내에서 희석률을 일정하게 적용할 경우, 용접부의 기계적 성질로 검토 가능한 것으로 판단되었다.
3.2.2 용접 응고 온도 범위 계산을 통한 응고균열민감도 변화 거동 고찰
본 절에서는 응고균열민감도의 야금학적 지배 인자에 대해 고찰하고자 한다. 싱글모드 레이저를 활용한 선행 연구로부터 Cu-Steel 이종 레이저 용접부에서 발생하는 응고균열은 용접 금속 내 위치별 용접 응고 온도 범위와 밀접한 관계가 있는 것으로 보고하고 있는바[12,13], 해당 고찰을 그린레이저 용접부에 적용하여 원통형 배터리 버스바 용접부의 응고균열 메커니즘을 보다 명확하게 제시하고자 한다. 특히 선행 연구에서는[13] 용접금속이 상부 및 하부 소재가 균일하게 희석되었다는 가정하에 Rule of Mixture를 통해 용접 응고 온도 범위를 계산하였으나, 본 연구에서는 용접 응고균열이 가장 집중적으로 발생하는 영역 내 총 30개 위치의 국소 성분 값을 EPMA 분석을 통해 도출하여, 해당 위치 성분계의 용접 응고 온도 범위를 각각 계산하였다. 용접 응고 온도 범위는 Thermo-Calc 소프트웨어를 이용해 계산하였다. 특히 용접부 성분계에서 P 원소는 데이터베이스 미지원 원소로, Thermo-Calc 계산은 P를 제외하고 진행하였다. P가 응고 온도 범위에 미치는 영향에 대해서는 미세조직 분석과 함께 별도 고찰하였다.
그림 10은 Ni-P가 100 μm 도금된 Cu-Steel 그린레이저 용접부에 대한 빔 패턴별 용접 응고 온도 범위 계산결과이다. 이는 그림 9에서 설명하였듯이 각 용접부의 응고균열민감도 거동이 극명하게 달라지는 도금층 두께 조건이 100 μm인 것에 착안하였다. 그림 10 용접금속 내 사각형 표시 영역 (면적: 0.12mm2) 내에서 총 30개 위치에서 용접 응고 온 도범위를 계산하였으며, 계산 결과는 색상 차등을 통해 해당 위치에 나타내었다 (0~125K의 범위는 청색 계열, 126~250K은 녹색 계열, 251~374K은 황적색 계열, 375~500K의 넓은 범위는 적색 계열로 표시). 각 그림의 우측에는 대표적인 응고 온도 범위의 계산 결과도 함께 나타내었다.
그림 10(a) Linear 패턴, (b) Spiral +Wobble 패턴 용접부에서 확인되듯이, 회색으로 표시한 응고균열 발생 위치 및 그 인접 영역은 400 K 에 달하는 넓은 응고 온도 범위가 계산되었으며, 위치별 응고 온도 범위의 편차가 큰 것을 확인할 수 있다. 이에 비해 Circular +Wobble 패턴 용접부의 경우, 약 220 K의 비교적 좁은 응고 온도 범위가 계산되었으며, 위치별 응고 온도 범위의 편차도 Linear, Spiral +Wobble 패턴에 비해 감소한 것을 명확히 확인할 수 있다. 이는 Circular +Wobble 패턴 적용 시 응고균열 발생이 억제되는 현상을 잘 뒷받침한다.
한편, Cu-P 2원계 평형상태도에 따르면, 미량의 P 첨가는 응고 온도 범위를 300 K 이상 확장시키는 것으로 알려져 있다[15]. 그림 10에서 설명한 바와 같이 그린레이저 용접부의 응고균열은 용접 응고 온도 범위에 의존하는 것으로 확인된바, 용접부에 존재하는 P의 분포 거동 또한 응고균열민감도에 영향을 미칠 것으로 예상된다. 그림 11은 그림 10(a), (c)와 동일한 100 μm Ni-P 도금된 Cu 용접부에 대해 P 성분 분포를 확대 분석한 결과를 나타낸다. Linear 패턴(그림 11(a))에서는 국부적으로 P가 거시 편석 된 영역이 다수 확인됨과 함께 덴드라이트 셀 경계에 상당 량의 P가 응고 편석된 결과를 명확히 관찰 할 수 있다. 반면 Circular +Wobble 패턴을 적용한 용접부(그림 11(b))에서는 비교적 균질한 P 성분 분포를 확인할 수 있으며, 셀 경계의 응고 편석 또한 완화된 결과를 확인할 수 있다. 이는 Circular +Wobble 패턴의 적용에 따라 P의 혼합이 촉진된 결과로 사료되며[16,17], 그림 8(d)에서 확인된 무균열 용접부 확보는 그림 10(c)에서 설명한 용접 응고 온도 범위의 축소뿐만 아니라, 패턴 적용에 따른 P 응고 편석의 완화가 복합적으로 작용한 결과로 사료된다.
3.3 그린레이저와 싱글모드 파이버 레이저 용접부의 응고균열민감도 비교 검토
선행 연구에서 보고한 바와 같이[13], 싱글모드 파이버 레이저를 이용한 Cu-Steel 용접부뿐만 아니라 그린 레이저 용접부에서도 응고균열 거동은 전단 인장시험 결과값으로 그 경향성에 대한 검토가 가능한 바, 해당 값을 통해 레이저 소스에 따른 버스바 용접부 응고균열민감도의 변화 거동에 대해 비교 고찰하고자 한다. 그림 12는 싱글모드 파이버 레이저를 이용한 Cu-Steel 용접부의 전단 인장 시험 결과[13]와 그림 9 그린레이저 용접부의 결과값(최대 하중 및 변위)을 비교한 결과이다. 비교에 활용한 빔 패턴은 Spiral +Wobble 1종이며, 용접부의 용입 깊이(상하부 소재의 희석률)는 레이저 소스와 관계없이 하부소재의 30%로 동일하게 적용되었다. 싱글모드 파이버 레이저 용접의 경우, 도금층의 두께가 증가함에 따라 최대 하중 (그림 12(a)) 및 변위(그림 12(b))의 변화가 증가 후 감소의 경향을 보이지만, 그린레이저 용접을 적용할 경우, 최대 하중과 변위가 모두 일정하게 유지되는 상반된 결과를 보인다. 이는 그린레이저의 경우, 도금층의 두께와 관계없이 응고균열민감도의 변화 폭이 크지 않은 비교적 안정적인 용접성 확보가 가능함을 시사한다. 이는 그린레이저 대비 정밀한 레이저 빔(38 μm)을 사용하는 용접부의 성분 분포 균일화를 통한 용접 응고 온도 범위 축소에 불리하기 때문으로 사료된다.
4. 결 론
본 연구에서는 원통형 리튬이온 배터리팩 제조를 위한 Cu-Steel 레이저 용접부 건전성 확보를 목표로, Cu에 대한 빔 흡수율이 우수한 515 nm 파장의 그린레이저를 적용하여 Ni-P 도금 및 다양한 빔 패턴 적용에 따른 응고균열 저감 가능성을 검토하였다. 본 논문의 결론을 아래와 같이 요약한다.
1) Linear, Spiral + Wobble, Circular + Wobble 3종의 패턴과 함께 무도금, 10, 50, 100 μm의 Ni-P 도금된 Cu를 적용한 결과, Cu-Steel 버스바 용접부의 응고균열 거동은 전단 인장시험 시의 최대 하중 및 변위 값의 변화 거동과 밀접한 관계를 가지는 바, 본 용접부의 응고균열민감도는 전단 인장시험으로 평가 가능한 것으로 판단되었다.
2) 3종의 빔 패턴에서 무도금 Cu를 적용할 때는 전 조건에서 응고균열 발생을 확인할 수 있었다. 하지만 Ni-P 도금 적용에 따라서는 빔 패턴 및 도금층 두께별 응고균열 발생 거동이 상이함을 확인할 수 있었다.
3) Linear, Spiral +Wobble 패턴은 Ni-P 도금층의 두께가 증가함에 따라 응고균열민감도가 저감 후 심화하는 결과를 보이는 것과 달리, Circular +Wobble 패턴에서는 도금층 두께가 증가할수록 응고균열민감도는 저감되어, 무균열 용접부를 확보할 수 있었다.
4) 이는 용접금속 내 국소의 용접 응고 온도 범위의 축소 및 P 응고 편석 완화에 Circular +Wobble 패턴이 가장 유리하기 때문으로 판단되었다.
5) 동일 레이저 빔 패턴에서 그린레이저, 싱글모드 레이저 용접부의 응고균열민감도를 비교한 결과, 그린레이저 용접부는 도금층 두께와 관계없이 응고균열민감도 변화가 적은 비교적 안정적인 용접부 확보가 가능함을 확인하였다. 용접부의 성분 분포 균일화를 통한 용접 응고 온도 범위 축소 관점에서 싱글모드 레이저가 불리하기 때문으로 사료된다.
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